I 1879 utkom Peter Christen Asbjørnsens Norske Folke- og Huldreeventyr i Udvalg på Gyldendal i København. Utgaven er blitt kalt den første norske bok hvor illustrasjonene var av kunstnerisk betydning. Deretter kom P. Chr. Asbjørnsen, Eventyrbog for Børn, 1–3 (København 1883, 1884 og 1887).
Kittelsen ble involvert i arbeidet med folkeeventyrene da Asbjørnsen var i beit for flere tegninger til bokutgavene. Erik Werenskiold kjente Kittelsen godt fra studietida i München i 1870-årene og hadde nok ikke minst Kittelsens fantastiske idéverden i tankene da han foreslo ham som ny illustratør. Det fortelles at Asbjørnsen ble noe betenkt da han fikk se Kittelsens trolltegninger. Han mente at barna ville bli vettskremte av noen av trollene; det førte også til at minst én av tegningene ble refusert. Sommeren 1882 bodde Kittelsen og Werenskiold i nærheten av hverandre utenfor Kragerø. Her laget Kittelsen sine første eventyrtegninger.
Kittelsen fortsatte å gi liv til eventyrverdenen resten av livet Vi kan se en endring i tegnemåte fra de tidlige illustrasjonene, hvor han benytter penn, til de seinere, som preges av kraftigere og forenklet linjeføring, konturer og kombinasjon av penn og pensel.
Helt fram til i dag har Theodor Kittelsen beholdt posisjonen som en av de mest folkekjære eventyrtegnerne. Sammen med Erik Werenskiold har han spilt en viktig rolle i formingen av nordmenns forestillinger om folkeeventyrenes troll, konger, prinsesser og Askeladder. Troll-tegningene er også kjent langt utenfor Norges grenser.
Ved hjelp av en ekstraordinær Stortingsbevilgning i 1888 ble en rekke av Kittelsens eventyrtegninger kjøpt fra P.Chr. Asbjørnsens dødsbo og innlemmet i samlingen.